Dynamics of molecular rotors in bulk superfluid helium

浸在液氦中的分子可以探测超流体,因为它们的电子、振动和旋转动力学可以在纳米尺度上提供有关超流体的宝贵线索。在《科学进展》杂志的一篇新报告中,Alexander Milner和来自加拿大英属哥伦比亚大学和美国加州大学欧文分校的物理学、天文学和化学科学家团队,描述了在不同温度下超流氦浴中激光诱导氦二聚体旋转的实验研究。

该团队通过时间分辨激光诱导荧光跟踪超短激光脉冲来调节氦的相干旋转动力学。研究结果为利用分子纳米探针研究各种热力学条件下的超流动性提供了一条新的途径。

液氦(LHe)的超流体相He II形成了一个具有独特物理性质的强相互作用量子系统,引起了对其组成的几个问题。其中最主要的是对本质上宏观的超流体双流体模型的微观解释,该模型以两种形式描述了系统:表现为经典液体的正常流体和无阻力流动的零粘度超流体。

朗道的理论表明,正常分量包含声子和质子等集体基本激发,具有相应的色散和散射行为,控制着整个系统的功能。双流体模型预测了第二声的过程——通过正常和超流体部分的周期性交换在液体中移动的温度波。

超流氦中的基本激发可以通过中子散射和观察嵌入原子和分子的动力学来研究。为了检验氦II固有的宏观双流体模型,研究人员使用称为准分子(He2*)的氦二聚体(液氦的天然分子探针)作为热力学变量的函数进行了测量。

氦准分子的寿命约为秒,非常适合于时间分辨的量子环境nment探测。米尔纳和他的同事提出了一项时域研究来准备相干旋转氦准分子中的Nal波包,并在不同温度下的超流体量子浴中以飞秒分辨率探索其退相干性。科学家们利用强泵脉冲,通过线性偏振飞秒“踢”脉冲激发分子旋转,制造出a态准分子,然后用延迟探针脉冲进行直接测量。Dynamics of molecular rotors in bulk superfluid helium

研究小组将这些信号描述为触发探针延迟的函数。与振动激励不同,旋转居群从基态到激发态的跃迁需要在踢脉冲带宽内的双光子拉曼频率。

研究小组探索了线性二色线是来自于泵脉冲产生的旋转热分子,这些分子还没有衰减到基态,还是来自于被踢脉冲相干激发的分子;结果突出了踢腿脉冲的影响。

该团队进一步通过求解Schr?dinger方程对两个线性二色峰之间的预期比率进行了数值计算。然后,研究小组绘制了两个线性二色峰的比例,这是根据实验中使用的踢能量计算出来的。结果显示了氦二聚体在泵浦脉冲产生后大约一毫秒内松弛到基态的数量,旋转衰减常数更短。研究小组通过对预期信号进行数值模拟,进一步验证了这一结论。

研究散装液氦分子动力学的一个主要优点是可以通过探测超流体的宏观性质来改变超流体的压力和温度。液体二色性在λ点处随温度升高而明显降低,这表明液体与激光诱导的氦二聚体相干旋转之间存在相互作用。该团队在一个定制的低温恒温器中进行了实验,并将三种激光脉冲:泵、踢和探针输送到液氦聚焦的低温恒温器中。

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通过这种方式,Alexander Milner和他的同事们进行了第一次对激光诱导的大块超流体液氦中相干分子旋转的实验观察。他们没有把观察到的氦准分子的旋转退相干归因于生物分子碰撞。利用时间分辨方法,他们在三个时间窗口内检测和研究了各种旋转动力学,在那里他们表征了旋转冷却的程度,探测了自旋-自旋动力学,并研究了纳米尺度上旋转退相干的衰减。

液氦旋转弛豫的结果可以改进激光诱导荧光分子标记方法的过程,通过使用分子纳米探针检查超流动性的微观含义来理解逆流和量子湍流的研究。

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